利用金刚石衬底的有机晶体BNA产生平均功率mW量级、重复频率MHz的宽频太赫兹波

利用有机晶体BNA中的高功率掺镱激光器进行共线光整流，获得了重复频率13.3 MHz、平均功率为毫瓦的宽带太赫兹源。我们的源达到最大的太赫兹平均功率0.95 mW，光对太赫兹的转换效率为4×10^-4，在-50 dB范围内频谱带宽可达6 THz，由平均功率2.4 W，85 fs (经过占空比10%的光斩波)，激光脉冲激发。通过使用具有显著改进的热性能的金刚石热沉晶体，在不损害晶体的情况下，可以实现这种高平均功率激发。据我们所知，这一结果代表了迄今为止商用有机晶体BNA所报道的最高THz平均功率，显示了这些晶体具有高平均功率、高重复频率飞秒激发的潜力。高功率、高动态范围、高重复频率和宽带频谱的结合使所演示的太赫兹源在改进各种时域光谱应用方面具有很高的吸引力。此外，我们首次探索了BNA在这种激发状态下的热行为，表明热效应是这些晶体平均功率标度的主要限制。

1. 引言

太赫兹时域光谱(THz-TDS)已经发展成为一个成熟的工具在各个科学和技术领域，如安全部门隐藏物体检测，生物医学研究，或在基础研究应用，如凝聚态物质的纳米尺度成像。

在各种技术适合生成所需的宽带,TDS相位稳定的太赫兹脉冲,光整流或超短脉冲在非线性晶体是最常用的之一,和各种各样的材料一直在探索提高太赫兹源性能。在过去的几年里，人们对使用现代基于掺镱的高功率驱动超快激光器为TDS产生高重复率、高平均功率太赫兹脉冲产生产生了极大的兴趣，以提高信噪比和/或测量时间。在这方面，磷化镓(GaP)是一个受欢迎的选择，因为它提供宽带操作(通常超过6 THz)和速度匹配在一个简单的共线方案为1030 nm，现代基于Yb驱动激光器通常操作。在各种日益可用的新型高平均功率激光系统中，我们将注意力集中在锁模薄盘振荡器上，因为它们在高平均功率下提供MHz重复频率的脉冲，直接从一个与复杂多链放大器[输出功率水平相似的单箱振荡器。利用这种技术，我们最近在112 W激光系统的激发下，利用GaP中的共线OR演示了毫瓦平均功率太赫兹水平，带宽可达6太赫兹。然而，即使在这种中等脉冲能量状态下，这些半导体材料也存在固有的中等非线性系数和1 μm抽运时的双光子吸收，这限制了转换效率到典型值<10^-5。为了克服这些限制，铌酸锂(LiNbO3)通常采用倾斜脉冲前技术，但代价是设置的简单性。使用这种技术，平均功率在100 mW范围最近已经实现。然而，由于铌酸锂对声子的吸收，发射的太赫兹光谱带宽被限制在低于2THz的频率范围内，最近的研究表明，当使用μJ泵浦脉冲能量在MHz重复频率下时，转换效率受到限制.

有机晶体是一种很有吸引力的选择，可以将宽带宽和高转换效率结合在一起，达到百分比水平的共线方案。然而，到目前为止，人们普遍认为，由于这些晶体的热性能较差，在中等脉冲能量(即小光斑尺寸)下不可能应用高激发平均功率;因此，到目前为止，使用有机晶体的大多数结果都被限制在非常低的重复频率<100 Hz和高激发脉冲能量(在多mj区域)。近年来，人们对有机晶体HMQ-TMS在MHz重复频率下产生的mW级太赫兹平均功率进行了研究。本实验采用10MHz峰值功率为9MW的压缩掺镱光纤激光器，实现了1.38 mW的太赫兹平均功率。频谱扩展到6太赫兹在-30分贝范围内。尽管这一结果非常有前景，但HMQ-TMS仍然是一种非常特殊的晶体，可用性很低，而且无法应用更高的激发平均功率。在这方面，商业上可用的BNA是一个很有前途的替代方案，它已经在较低的重复率下得到了广泛的研究。利用800 nm泵浦波长和10 ~ 100 Hz[可调重复频率，获得了0.2%的光-太赫兹转换效率和~4 MV/cm的峰间电场。一个1150-1550 nm的近红外泵浦在1 kHz的中等重复频率下实现了0.8%的高光到太赫兹转换效率，并记录了10 MV/cm的强场。然而，BNA晶体的太赫兹产生特性及其在1030 nm驱动波长MHz重复频率范围内产生高平均功率太赫兹辐射的潜力至今仍是未知的。特别是高重复率(以及相应的小光斑尺寸)下的热效应和损伤阈值，从来没有在理解标度定律的目标中进行过探索。

在这篇论文中，我们研究了在中心波长为1030 nm、重复频率为13.3 MHz、脉冲持续时间为85 fs的超快激光器驱动下，BNA产生太赫兹。我们使用可变占空比的驱动激光脉冲，以优化效率和太赫兹功率，并了解限制因素。在优化条件下，通过将晶体加热到金刚石衬底，我们获得了0.95 mW的THz平均功率，转换效率为4*10^-4。据我们所知，这是BNA获得的最高THz平均功率。此外，我们对太赫兹产生作为平均功率和脉冲能量以及BNA晶体热负荷的函数进行了系统的研究，表明通过对产生晶体更好的热管理，进一步提高到几十毫瓦似乎是可能的。这将为结合高重复频率和高平均功率的宽带太赫兹源打开更好的开端。

2. 实验装置

完整的实验装置如图1所示。驱动激光器为国产半导体饱和吸收镜锁模掺镱薄盘振荡器，输出功率为110 W，重复频率为13.3 MHz，中心波长为1030 nm，脉宽为570 fs，最大脉冲能量为9.2 μJ。利用herriott型多通单元(MPC)，通过啁啾补偿可使激光输出频谱宽，脉冲持续时间缩短至85 fs，传输率高达96%，在此脉冲持续时间较短的情况下，平均输出功率达到106 W。在MPC后, 激光束被引导到太赫兹- tds装置，然后分成两部分:总功率的99%可用作泵浦来产生太赫兹，约1%的总功率用作探测束用于电光采样。利用波片λ/2和薄膜偏光板TFP的组合来调节产生臂的激光功率。注意，为了避免晶体损伤，在本研究中，我们只使用最大可用激光功率的30 W。为了控制热负荷，在BNA晶体前放置一个光斩波器。10槽斩波刀片有一个可调的槽开度，允许我们在10%-50%之间改变占空比。这就导致了具有可变持续时间和脉冲能量的泵脉冲爆发。因此，我们可以保持所使用的泵浦能量或平均功率不变，而改变其他的数量。这使得我们可以解开平均功率、热效应和峰值强度对这些晶体的影响。

 

一种商用BNA晶体(由瑞士太赫兹公司提供)被用作一代晶体。在所有实验中，它被放置在一个100mm焦距凸透镜的焦点上，使泵浦光聚焦在晶体的位置上，聚焦到0.25 mm (1/e2直径)。利用焦距分别为50 mm和100 mm的离轴抛物面反射镜收集产生的太赫兹辐射并重新聚焦到探测器上。我们使用一个校准的热释电功率传感器(THz20, SLT sensor - und Lasertechnik GmbH)或一个标准电光采样(EOS)装置来表征太赫兹辐射。EOS由采样晶体，1/4波片,沃拉斯顿棱镜和平衡的光电探测器组成。采用一种厚度为0.2 mm或0.5 mm的抗反射(AR)涂层的110 cut的GaP晶体作为采样晶体，并将其放置在第二个OAP的焦点上。泵浦与探测束之间的延迟由振荡延迟线提供。另外一个频率为18Hz的斩波器与功率传感器结合使用。此外，我们还使用了一套滤光片，包括聚四氟乙烯(PTFE)胶带(具有89%的太赫兹传输)和黑色纺织品(具有30%的太赫兹传输)来阻挡任何残留的泵浦光。数据采集使用锁相放大器(Zurich Instrument, UHFLI)结合数据采集系统(Dewesoft, SIRIUS M)，记录锁相放大器的解调信号和激振器的数字化位置。泵浦光的调制频率被设置为963 Hz，可调斩波叶片提供的最大频率为1khz。锁定的低通滤波器的带宽为120 Hz，采样太赫兹轨迹的激振器的频率为0.55 Hz。

为了研究BNA中太赫兹产生的热行为，我们在所有实验中使用红外摄像机(InfraTec, VarioCam HD)测量了BNA晶体的温度。为了获得准确的温度测量，我们首先表征了BNA晶体的发射率。在这个目标中，晶体被放置在底部有哑光黑色铝表面的热板上。热板的温度在30℃到60℃之间变化5℃，在每一点，晶体的温度以及作为参考的黑色表面的温度是由观察BNA表面的摄像机测量的。考虑环境温度为20℃时，计算得到各温度下的发射率如表1所示。在上述温度范围内，在20度角度下，BNA的平均发射率值为0.87，我们在接下来的章节中使用这个值来估算晶体的真实温度。

 

3. 结果

为了研究BNA晶体的太赫兹产生特性和表征其热行为，提出了四个实验。首先，保持晶体上的脉冲能量不变，改变泵浦功率，测量固定能量下不同占空比下的太赫兹电场和平均功率。然后，通过改变斩波器的占空比来改变脉冲能量，使晶体的平均功率保持不变。之后，为了使用BNA获得最高的平均功率值，我们测量了THz功率和泵功率，以获得优化的占空比。在每个实验中，我们都用红外摄像机对晶体温度进行监测。

3.1在晶体上恒定脉冲能量时，太赫兹产生效率与占空比

在本节中，通过改变斩波器的占空比，使泵浦脉冲能量在晶体上保持恒定，并改变泵浦平均功率。在每个占空比为10% ~ 50%时，会产生不同持续时间的泵浦脉冲，导致斩波后晶体的平均功率不同。当占空比从50%降低到10%时，有效重复频率(每秒脉冲数)从6.7 MHz到1.3 MHz不等。需要指出的是，为了使晶体上的脉冲能量保持恒定，在占空比变化过程中，斩波前的波片保持固定的旋转角度。当占空比从10%增加到50%时，晶体的脉冲能量为0.14 μJ，而平均功率从0.18 W增加到0.9 W。图2显示了通过改变占空比，在恒定的脉冲能量和可变的平均功率(红色虚线)下泵浦脉冲爆发的示意图。占空比为50%和20%的脉冲分别如图2a和图2b所示。红色虚线表示通过减少占空比而降低的相对平均功率，尽管通过改变占空比，每个单个脉冲的振幅(与脉冲能量成正比)是恒定的。

 

本节和3.2节中使用的BNA厚度为0.712 mm (15μm)。应该提到的是，在本节中使用的晶体没有有效散热的金刚石衬底，因为我们的目标是了解晶体中的热效应。不同占空比的时域电场如图3a所示，其中在EOS设置中使用0.5 mm GaP晶体来检测太赫兹迹。电场相互之间要按比例缩放，但为了更好地看清，其振幅要偏移。我们获得了清洁的单周期太赫兹脉冲和最小的振铃，这是由于空气中的水蒸气吸收。尽管泵浦脉冲能量恒定，但较大占空比时电场振幅的增加是由于光电探测器中的集成效应：高占空比低占空比时，每个脉冲的数量更多，因此当占空比为50%而不是10%时，更多的脉冲被添加到光检测器中。然而，这并不代表时间或光谱动态范围的增加。

利用表1给出的发射率值，我们估计了在恒定脉冲能量下不同占空比下晶体的温度，如图3b所示。占空比分别为10%和50%，从36℃增加到66℃。它表明，通过增加占空比，温度升高了约40℃，与泵功率的增加相对应。

 

下一步，为了研究在固定脉冲能量和不同泵功率下所产生的太赫兹功率和转换效率，我们使用如图3c所示的功率传感器测量了各占空比下发射的太赫兹功率。平均功率值随着占空比的增加而增加，这是由于泵平均功率的增加而引起的。由于同样的原因，由于泵浦脉冲能量不变，太赫兹到光的转换效率预计是恒定的。然而，测量显示效率下降1.75占空比＞20%，表明热效应的影响。这种影响可以在图3b的温度数据中看到，在相当小的程度上，当占空比为＞20%时，曲线的斜率略有增加。

为了阐明这种饱和效应只来自泵浦功率而不是能量，我们在下一节中研究恒定功率下的太赫兹产生，而非可变脉冲能量。

3.2 在恒定功率作用晶体下太赫兹产生效率与占空比

在本节中，保持泵浦平均功率不变，仅改变脉冲能量，研究泵浦脉冲能量对太赫兹产生效率的影响。在我们的装置中，我们可以通过增加平均功率，同时增加脉冲能量使用波片和TFP。通过减小脉冲之间的占空比，可以保持晶体的平均功率不变，从而仅增加脉冲能量。这样就可以将平均功率(前一节)的增加与峰值强度/脉冲能量有关的影响分离开来。图4说明了这一点，并显示了恒定泵浦平均功率和不同的脉冲能量为50%和20%占空比时的泵脉冲段。在这个实验中，我们对晶体使用的平均功率为1 W，即在光斩波前的泵浦功率为10 W(工作在10%占空比)。对于更高的幂(对应＞0.3 mJ/cm2通量和平均强度为＞4kW /cm2)，在晶体上观察到一致的损伤。光电采样数据是使用相同的0.5 mm的GaP晶体测量的。不同占空比时的时域电场如图5a所示。通过减少占空比所观察到的时间轨迹振幅的增加表示太赫兹功率的增加，这与脉冲能量的增加相对应。

 

泵浦功率恒定时BNA的热行为如图5b所示。与3.1节相似，上横轴和下横轴分别表示占空比和相应的有效重复率。如图所示，晶体测量的温度在63.6 C和61.2 C之间只有轻微的变化。几乎恒定的温度表明加热过程主要是线性的，并不强烈依赖于峰值强度。随着脉冲能量的增加，温度的轻微升高可能是由于非线性效应的影响，如多光子吸收(MPA)。

 

为了研究脉冲能量变化对发射太赫兹功率和转换效率的影响，采用功率传感器代替探测晶体。图5c显示了测量的太赫兹功率与占空比。正如预期的那样，THz平均功率通过降低占空比二次方增加，这对应于更高的晶体泵浦脉冲能量(图5c)。这种对占空比/脉冲能量的二次方关系可以用于低能量状态下的OR(这是一个二阶脉冲内差频率产生过程)，类似于报道的GaP和铌酸锂结果。这证实了3.1节中的饱和效应仅仅是由于泵浦功率而不是脉冲能量，说明了在这个高平均功率、高重复率的状态下，主要的限制效应是热效应。这预示着未来将通过进一步改进冷却系统来改进安装，例如主动冷却系统。这也应该允许应用全脉冲序列，而不需要减少激光的占空比。然而，值得强调的是，限制转换效率并导致更高平均功率损害的确切物理机制需要更详细、独立的调查。

3.3 采用金刚石热沉BNA产生最高THz平均功率

如3.1节所示，以最小的占空比实现最高的转换效率，因为在这种配置中，脉冲能量和峰值强度最高，降低转换效率或导致损伤的热效应降低。在本节中，为了进一步缩放功率，我们使用10%的恒定占空比，并将晶体的泵浦功率从0.3 W提高到2.9 W。此外，为了获得更好的散热效果，在金刚石基体上粘接了厚度为0.305 mm (15 μm)的BNA晶体。由于泵浦光束首先通过金刚石衬底到达晶体，它的一部分被反射到金刚石表面。根据菲涅耳方程，考虑金刚石在1030 nm处的折射率为2.4，计算出金刚石-空气界面的反射系数为0.17。因此，在BNA上折算的最大泵浦功率估计为2.4 W，对应的脉冲通量为0.74 mJ/cm²，其中晶体位置上1/e²泵浦直径为0.25 mm。

 

图6a，左轴，显示了该配置中的太赫兹功率与泵功率以及温度升高。当泵浦功率低于2 W时，太赫兹功率增长为二次曲线，当泵浦功率高于2 W时，太赫兹功率增长为线性曲线。

这可能是热效应的结果，如第3.1节所示。在最大泵浦功率下，我们可以达到最大THz功率0.95 mW，据我们所知，这是目前为止BNA获得的最高功率。在相同的最大泵浦功率下，晶体的转换效率达到了4*10^-4，且没有任何不可逆的损伤。金刚石散热器的优点可以清楚地看到：在2.4 W的入射功率下，金刚石衬底的晶体的最高温度是63℃，而在上一节中，温度66℃已经达到了1 W的入射功率。由于金刚石衬底和更薄的晶体，更好的热管理使我们能够泵出比BNA更高的晶体，而没有在3.1和3.2节中使用的散热器。在这里，我们能够使用2.4 W的最大泵功率对应的平均强度为2500 kW/cm²，相比之下，在10 Hz时的最大强度为0.1 W/cm²。我们将泵浦功率的提高归因于比更常用的50%配置和金刚石衬底更低10%的占空比，这使得更有效的散热。对于更高的功率，这导致更高的晶体温度约68℃，我们观察到热降解和不可逆损伤的晶体。

利用0.2 mm 的GaP探测晶体，利用光电采样表征了该最大功率下的太赫兹场。整个装置用干燥的氮气充至相对湿度低于10%，以减少空气中水蒸气的吸收。图6 b显示了在净化条件下利用EOS方法瞬态测量太赫兹时域光谱 (10条平均轨迹测量超过10 s)。对实测波形进行傅里叶变换，得到对数尺度上对应的功率谱，如图6c中紫色阴影区域所示。频谱中心在1.5THz附近。带宽可达6 THz，动态范围为＞50 dB。在之前的研究中，使用800 nm泵浦的BNA，波长在1150 nm和1500 nm之间，在2THz时，太赫兹光谱出现了显著的下降。由于1030 nm不同的泵浦波长所引起的相位匹配情况不同，在0 ~ 6 THz范围内产生了更宽、更平滑的太赫兹光谱，从而大大降低了这种效应。

此外，为了验证在BNA中产生的频谱带宽，我们通过求解1+1D耦合波动方程，考虑时间维数和传播方向，对BNA中太赫兹产生进行了数值模拟。仿真基于分步傅里叶方法，考虑了该材料的相位匹配、泵浦损耗和非线性磁化率。BNA在太赫兹区的折射率和吸收系数、非线性磁化率由以往的文献中来计算得出。此外，我们考虑了使用的特氟龙滤波器的传输，锁相放大器的低通滤波器，以及根据文献计算的0.2 mm GaP检测晶体的响应函数。图6c中的黑色实线为仿真结果，与实测光谱吻合良好。

4. 结论和展望

我们用非线性压缩的高平均功率锁模薄片式振荡器在MHz重复频率下泵浦金刚石热沉积有机晶体BNA证明了光整流，并首次介绍了这些晶体热反应的细节。在优化的条件下，我们达到了0.95 mW的最大太赫兹功率，频谱扩展超过6 THz，频谱动态范围超过50 dB。据我们所知，这是在BNA中使用光整流获得的最高太赫兹平均功率。该光源对于高功率、宽带宽、高重复频率和高动态范围的THz-TDS实验具有很大的吸引力。此外，我们首次探索了这些晶体在大功率泵浦作用下的热特性，并表明热效应是热损伤意义上的主要限制，在这种重复范围内，60℃以下的温度是安全的。

在不久的将来，我们计划将我们的压缩设置优化到10 fs以下的脉冲持续时间，这将使得有更宽的带宽和更高的效率，因为可以在不增加热负荷的情况下应用更高的峰值功率。此外，为了有效的热控制，主动冷却晶体将允许我们进一步扩大泵浦功率并减少太赫兹吸收。我们相信，这可以使这个来源很好地进入数10mW的状态。此外，这将使我们能够继续研究BNA中的温度依赖性效应。